La búsqueda de corrientes de borde espontáneas en estructuras de mesa Sr2RuO4 con formas geométricas controladas.

Scientific Reports volumen 13, número de artículo: 12652 (2023) Citar este artículo

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La microscopía de barrido Hall se ha utilizado para buscar campos de borde espontáneos en estructuras de mesa con forma geométrica grabadas en la superficie ab de monocristales de Sr2RuO4 con el fin de probar teorías recientes sobre la dirección del flujo de corriente de borde en función de la orientación de las facetas y el relleno de la banda. No encontramos evidencia de campos de borde espontáneos en ninguna de nuestras estructuras de mesa por encima de nuestro piso de ruido experimental de ± 25 mG. Sin embargo, observamos una pronunciada agrupación de vórtices en campos y temperaturas bajos, consistente con el escenario semi-Meissner establecido por el cual surge un componente atractivo de largo alcance para la interacción vórtice-vórtice debido, por ejemplo, a la naturaleza multibanda de la superconductividad. También vemos evidencia clara de la formación de una red de vórtice cuadrado dentro de estructuras de mesa cuadrada por encima de 1,3 K. Nuestros resultados se discuten en términos de resultados experimentales relevantes recientes y predicciones teóricas.

Poco después del primer descubrimiento de la superconductividad en Sr2RuO4 en 19941,2 se identificó como un fuerte candidato potencial para la superconductividad de triplete de espín no convencional. La evidencia experimental de esto provino de las primeras mediciones del desplazamiento de caballero por RMN bajo campos magnéticos en el plano, lo que indica que el desplazamiento permanece sin cambios a medida que la temperatura desciende al estado superconductor3. Además, la rotación de espín de muón (μSR)4 y las mediciones de Kerr polar5 mostraron evidencia de ruptura de simetría de inversión de tiempo (TRSB), identificando un parámetro de orden de onda p quiral de dos componentes \(\hat{\user2{d}} = \Delta_ {0} \left( {{\varvec{k}}_{{\varvec{x}}} \pm {\varvec{ik}}_{{\varvec{y}}} } \right)\hat{ \user2{z}}\) como posible candidato. Sin embargo, esta descripción parecía estar en conflicto con la evidencia experimental de la conductividad térmica6 y las mediciones de calor específico7 que sugieren una estructura de brecha nodal, mientras que las mediciones de deformación uniaxial no revelaron la transición superconductora dividida esperada para un estado de onda p quiral8. Las mediciones originales del desplazamiento de Knight se revisaron recientemente teniendo cuidado de evitar el calentamiento de la muestra debido a pulsos de radiofrecuencia de alta amplitud y, de hecho, han mostrado una reducción del desplazamiento de Knight por debajo de la temperatura crítica9,10. Junto con las mediciones posteriores de desplazamiento de Knight de RMN de 17O en Sr2RuO411, estas parecen descartar todos los estados impares de los parámetros de orden de paridad, independientemente de la orientación del vector \(\hat{d}\). Más recientemente, experimentos de ultrasonido realizados por Ghosh et al.12 y Benhabib et al.13 han proporcionado evidencia termodinámica de que Sr2RuO4 exhibe un parámetro de orden de dos componentes. Tomando la observación de TRSB o los nodos de brecha como información adicional clave, estos autores proponen de diversas formas parámetros de orden invariante de inversión de tiempo o de ruptura de inversión de tiempo, respectivamente. Es evidente que nuestra comprensión de la superconductividad en este notable material aún está lejos de ser completa y se necesitan más mediciones experimentales para obtener conocimientos más profundos sobre este problema.

Si Sr2RuO4 exhibió una fase superconductora quiral que rompe la simetría de inversión del tiempo, se predice que albergará corrientes espontáneas en la superficie de la muestra o en las paredes del dominio quiral. Se espera que estas corrientes superficiales produzcan campos magnéticos locales que deberían ser detectables con técnicas de sonda de escaneo a baja temperatura, pero hasta ahora ninguno de los experimentos reportados ha logrado resolverlos14,15,16. Para abordar este problema, en particular un resultado nulo para monocristales de Sr2RuO4 con pilares cilíndricos microscópicos grabados en su superficie17, Bouhon et al.18 han realizado un estudio teórico detallado de la geometría y la dependencia de la estructura de bandas de los estados de los bordes. Utilizando un modelo de enlace estrecho de una red cuadrada para las bandas γ de Sr2RuO4, resolvieron la ecuación de Bogolyubov-de Gennes de manera autoconsistente asumiendo un estado superconductor quiral de onda p. Sus resultados revelan que la dispersión del estado de los bordes depende en gran medida tanto de la orientación de las superficies como del relleno de la banda. En T = 0 y con un llenado de banda bajo, se predice que las corrientes en las superficies cristalinas {1,0,0} (θ = 0°) y {1,1,0} (θ = 45°) fluirán de la misma manera. k// dirección, mientras que en la banda alta las corrientes de llenado en {1,1,0} se invierten y se propagan en el sentido opuesto a aquellas en las superficies {1,0,0}. Para Sr2RuO4 se espera que el relleno de la banda sea bastante grande cuando se aplica el último escenario, y los campos de borde se protegerán lejos de las paredes de superficie/dominio a lo largo de una longitud característica de la profundidad de penetración de London. Suponiendo que la densidad de corriente del borde depende aproximadamente de forma sinusoidal del ángulo de la faceta, la consecuencia para varias geometrías de muestra diferentes se esboza en la Fig. 1. Para la muestra octogonal, la dirección de las corrientes del borde se invierte en cada faceta adyacente, lo que genera campos de borde muy débiles. ese signo inverso periódicamente alrededor del perímetro de la estructura, mientras que se esperaría que el pentágono regular o el triángulo equilátero mostraran distribuciones débiles de campo dipolar. Desde un punto de vista experimental, la geometría más interesante es la de un cuadrado; se espera que los cuadrados θ = 0° y θ = 45° tengan corrientes en los bordes que se propaguen en direcciones opuestas alrededor del perímetro, mientras que un cuadrado θ = 22,5° casi debería tener densidad de corriente de borde cero en la superficie. Motivados por estos resultados, informamos aquí una búsqueda sistemática de corrientes de borde alrededor de mesas con varias formas geométricas grabadas en la superficie de un monocristal de Sr2RuO4 con facetas en ángulos bien definidos con respecto a los ejes cristalográficos subyacentes.

Modelo de corrientes de borde en función del ángulo de faceta, θ, y bocetos de los campos de borde esperados para diferentes geometrías y orientaciones de mesa.

Se cultivaron monocristales superconductores de Sr2RuO4 en un horno de imagen comercial utilizando la técnica de zona flotante con un autoflujo de Ru19 y posteriormente se recocieron en aire a 1500 °C durante 3 días para eliminar los defectos de la red y disminuir la formación de vórtices20. Los componentes reales (\(\chi^{\prime }\)) e imaginarios (\(\chi^{\prime \prime }\)) de las mediciones de susceptibilidad de CA (frecuencia de excitación 71 Hz, amplitud de excitación 0,43 G) de un La muestra de monocristal antes del recocido y el modelado se muestra en la Fig. 2. Definiendo Tc como la temperatura donde \(\chi^{\prime }\) cae al 10% de su valor de temperatura baja y el ancho de transición como su ancho total a la mitad máximo encontramos Tc = 1,50 ± 0,03 K. Esto es extremadamente nítido para Sr2RuO4, lo que indica la muy alta calidad cristalina de nuestros cristales. Se utilizó litografía óptica con fotoprotector Shipley S1813 y molienda de iones Ar para grabar múltiples conjuntos de pilares poco profundos (profundidad ~ 400 nm) con formas geométricas regulares (triángulos, cuadrados, pentágonos, octágonos, círculos) en la superficie ab recién escindida de un cristal. Las facetas seleccionadas de las formas de la mesa se alinearon cuidadosamente con los vectores de red a/b del cristal tetragonal subyacente que se había establecido previamente mediante difracción de rayos X (cf. el recuadro de la micrografía óptica de la Fig. 2). Las mesas cuadradas se diseñaron para que tuvieran longitudes laterales de 10 μm, y las dimensiones de las otras formas se eligieron de modo que todas tuvieran la misma superficie de 100 μm2. La definición del patrón transferido después del grabado fue en general muy buena, en particular los cuadrados muestran bordes largos y rectos con sólo un ligero redondeo de las esquinas. Cada muestra ha sido modelada con más de cien conjuntos de mesas, cada conjunto contiene un ejemplo de cada forma de mesa. Hemos investigado varias mesas diferentes y regiones sin patrón en toda la muestra. Si bien existen pequeñas diferencias cuantitativas, por ejemplo, en la forma y la posición de los grupos de vórtices, así como en las estructuras en los escaneos lineales a través de las mesas, vimos el mismo comportamiento cualitativo en todas partes donde miramos.

Partes reales (\(\chi^{\prime }\)) e imaginarias (\(\chi^{\prime \prime }\)) de los datos de susceptibilidad de CA del monocristal Sr2RuO4 medidos a través de la temperatura crítica antes del recocido. En el recuadro se muestra una micrografía óptica del conjunto de mesas grabadas en la cara ab.

Se ha utilizado microscopía de barrido Hall (SHM) para mapear los campos magnéticos dispersos justo encima de la superficie ab de la muestra. Esta técnica utiliza transductores piezoeléctricos para acercarse y escanear la muestra con un sensor de efecto Hall a nanoescala21. El área activa del sensor está definida por la intersección de dos cables de 800 nm de ancho modelados en una heteroestructura de AlGaAs/GaAs mediante litografía por haz de electrones y grabado químico húmedo. El chip está equipado con una punta integrada de microscopía de efecto túnel (STM) formada por la evaporación de una fina película de oro sobre la esquina de una mesa profunda grabada. Durante el funcionamiento, el plano del sensor está inclinado aproximadamente 1° con respecto a la superficie de la muestra para que la punta STM sea siempre el punto más cercano. Se acerca a la muestra hasta que se establece una corriente de túnel en un circuito de retroalimentación y luego se retrae manualmente unos cientos de nanómetros de la superficie para permitir velocidades de obtención de imágenes rápidas (~ 20 µm/s) sin control de altura automatizado. En estos experimentos, la separación muestra-sensor es algo mayor de lo que normalmente usaríamos debido a la fuerte topografía de la superficie de nuestra muestra modelada. Al ajustar los perfiles de los vórtices individuales, estimamos que el elemento Hall activo se encuentra ~ 1,23 µm por encima de la superficie de la muestra durante la obtención de imágenes debido a una combinación de los efectos del "despegue" y el ángulo de inclinación.

El cabezal del escáner se fijó al extremo de un refrigerador Heliox VT-50 3He con el cristal superconductor montado en un soporte de muestra de disco de latón de 12 mm de diámetro usando pintura Ag. Se incorporó un sensor de temperatura Cernox en el disco portamuestras, además de un termómetro de RuO2 que se fijó al recipiente de Heliox 3He. El portamuestras se fijó directamente al recipiente de 3He mediante una trenza de cobre pesada para garantizar un buen anclaje térmico y las pruebas de baja temperatura de hasta ~ 300 mK demostraron que se establece un equilibrio de temperatura casi perfecto entre los dos termómetros con una constante de tiempo de aproximadamente 1 s21.

Todas las imágenes SHPM se grabaron justo encima de la superficie ab del cristal con el campo magnético aplicado a lo largo de la dirección del eje c. En todos los casos, la muestra se había enfriado en el campo magnético indicado desde justo por encima de Tc hasta la temperatura objetivo. De esta manera, hemos realizado patrones de vórtice cercanos al equilibrio, imperturbables por los fuertes efectos de detección que surgen durante los protocolos de enfriamiento de campo cero.

Para poder distinguir posibles corrientes de borde espontáneas de las corrientes de detección de Meissner convencionales, es importante anular con la mayor precisión posible el campo terrestre y las posibles contribuciones de campo remanentes del criostato. La Figura 3a muestra una secuencia de imágenes que ilustra cómo esto se puede lograr con una precisión mejor que la de un solo vórtice capturando imágenes en un rango estrecho de campos aplicados con el escáner centrado sobre una mesa cuadrada. En campos magnéticos efectivos muy bajos, los vórtices se nuclean en sitios preferenciales de fijación justo fuera de la mesa cuadrada cuyo contorno está indicado por la línea discontinua blanca. Definimos Heff = 0 como un punto a medio camino entre el campo en el que se nuclea el primer vórtice blanco y aquel en el que se nuclea el primer vórtice negro. Utilizando esta definición, estimamos que Hearth = 0,43 ± 0,05 Oe, donde la barra de error se establece asumiendo que, en el mejor de los casos, podemos detectar vórtices con una precisión de un cuarto de cuanto de flujo. Debido a la naturaleza estadística de la nucleación de vórtices, la incertidumbre en Heff = 0 inevitablemente resulta en la nucleación ocasional de un solo vórtice en una región que se pretende que esté libre de flujo. Afortunadamente, esto se puede distinguir fácilmente del campo debido a las corrientes de borde espontáneas basándose en la simetría esperada. La Figura 3a también muestra que la nucleación del vórtice en la mesa cuadrada solo ocurre en campos aplicados algo más altos, es decir, H ~ 1,25 Oe para el primer vórtice negro y H ~ 2,25 Oe para el segundo.

(a) Imágenes de escaneo de Hall (14 µm × 14 µm) de una mesa de Sr2RuO4 cuadrada de 0 ° después de enfriar el campo a 300 mK en los campos aplicados indicados. (b) Ilustración del protocolo de resta utilizado para eliminar artefactos de imagen debidos a la "conexión" topográfica.

Aunque las muestras se enfrían a Heff = 0, todavía se observa una región de contraste de imagen débil sobre la mesa debido a la "conexión" electrostática del sensor Hall por parte de la muestra, que tiene una polarización relativa de + 0,2 V. Esta diferencia de potencial es Es esencial para permitir la detección de la superficie a través de corrientes de túnel desde la punta STM conectada a tierra, pero da como resultado un artefacto de imagen porque la fuerte topografía de la muestra conduce a un campo eléctrico espacialmente dependiente. Sin embargo, dado que la señal de activación es independiente de la temperatura, se puede eliminar casi por completo restando una imagen tomada justo encima de Tc de la imagen de interés debajo de Tc, siempre que el campo de visión se ajuste en una pequeña cantidad (~ 1-2%). para tener en cuenta la dependencia de la temperatura del piezotubo. La Figura 3b ilustra cómo se logra esto restando la imagen de una mesa cuadrada capturada a 1,6 K (T > Tc) de una imagen a 0,3 K en Heff = 0. Esto muestra que el artefacto de compuerta negra sobre la mesa se elimina de manera muy efectiva. construyendo la imagen de diferencia. De hecho, aparte del vórtice negro parcial en la esquina superior derecha, no parece haber contraste magnético en esta imagen por encima del nivel de ruido de nuestra medición de aproximadamente ± 0,025 G. La Figura 4 muestra imágenes diferentes producidas usando este procedimiento para tres mesas cuadradas. con diferentes orientaciones, un triángulo, un pentágono y un octágono. Aunque aparece un vórtice negro parcial en varias imágenes, no encontramos evidencia creíble de campos adicionales debido a corrientes de borde espontáneas en ninguna de las mesas y nada que corresponda a nuestras expectativas de la Fig. 1. Es casi seguro que cualquier contraste oscuro residual se debe a una resta imperfecta. de la imagen de referencia del estado normal. La Figura 5 traza escaneos lineales a través de las imágenes de la Figura 4 a lo largo de las direcciones indicadas. A modo de comparación, en el recuadro también mostramos un cálculo del perfil de campo de borde esperado para un borde de mesa recto infinito siguiendo el enfoque de ajuste de Bluhm22 para aproximar soluciones numéricas de la ecuación de London no homogénea para corrientes espontáneas en el borde de una muestra de dominio único dada. por Matsumoto y Sigrist23. Hemos utilizado los mismos parámetros de ajuste (λ = 150 nm, ξ = 66 nm, \(\widetilde{\uplambda }\) = 2.2ξ, \(\widetilde{\upxi }\) = 1.5ξ y B0 = 87 G ) asumido por Bluhm, un ancho de sonda Hall activo de 0,5 μm y una altura de escaneo de 1,23 μm. Esto se representa en el recuadro inferior derecho de la Fig. 5 y muestra que esperamos que estos campos alcancen su punto máximo justo dentro de la mesa con una magnitud de hasta ~ 0,25 G y un ancho total a la mitad del máximo de ~ 1,5 µm. Además, los campos deben invertir el signo a medida que se recorre el perímetro del triángulo, el pentágono y el octágono. Aunque las trazas en la Fig. 5 no carecen completamente de características debido a una resta de fondo imperfecta, ninguna de ellas muestra estructuras consistentes con la presencia de corrientes de borde espontáneas por encima de nuestro piso de ruido de ± 0,025 G.

Imágenes SHM compensadas (14 µm × 14 µm) después del enfriamiento del campo muy cerca de Heff = 0 para seis estructuras de mesa con diferentes formas y orientaciones. Las líneas discontinuas superpuestas indican la huella de las mesas estampadas.

Exploraciones lineales a través de las imágenes SHM compensadas de la Fig. 4 en las direcciones indicadas. Las flechas verticales indican los puntos donde la línea cruza los bordes de las mesas. El recuadro muestra un cálculo del campo de borde esperado basado en un enfoque descrito en la referencia 22.

Está bien documentado que nuevas estructuras de flujo pueden nuclearse en materiales de baja kappa (κ = λ/ξ) con valores del parámetro Ginzburg-Landau cercanos a 1/√2. En el régimen llamado tipo II/1, la interacción del vórtice adquiere un componente atractivo que conduce a un estado mixto intermedio (IMS) compuesto por grupos de vórtices en una “matriz” libre de vórtices24,25,26,27. κ ~ 2,3 en Sr2RuO4 en nuestra geometría de medición, que es lo suficientemente pequeña como para que aún se pueda observar algo de física del IMS. Las imágenes de microscopía de barrido anteriores Hall28 y SQUID14,16,28 de monocristales de Sr2RuO4 se han interpretado en términos de coalescencia de vórtice debido a una débil atracción de vórtice de largo alcance en campos bajos. También se observaron pruebas contundentes de esto en las mediciones de la rotación del espín de los muones en función del campo de enfriamiento29, lo que se explicó en términos de un estado semi-Meissner que se predice que surgirá en Sr2RuO4 a partir de una interacción entre los dos grados de libertad orbitales de un quiral. superconductor así como su naturaleza multibanda30. Hemos revisado este tema midiendo una serie de imágenes de patrones de vórtices en una región plana de la muestra sin mesas grabadas. La Figura 6 muestra un conjunto de imágenes capturadas en la misma posición después del enfriamiento del campo a 0,3 K en campos pequeños en el rango de −0,6 Oe a −2,6 Oe. Se observa claramente la agrupación de vórtices, característica de un sistema semi-Meissner con múltiples longitudes de coherencia efectivas que conducen a fuerzas atractivas de largo alcance y repulsivas de corto alcance entre los vórtices. Tenga en cuenta que las dos imágenes finales han sido enfriadas en campo en diferentes momentos en H = − 2,6 Oe y muestran patrones de vórtice significativamente diferentes, lo que confirma que la agrupación no es simplemente impulsada por una gran cantidad de sitios de fijación particularmente fuertes que surgen del desorden apagado en la muestra. Sin embargo, encontramos que los grupos tienden a nuclearse en las mismas regiones de la muestra después de cada enfriamiento, lo que sugiere que el desorden de la muestra está desempeñando algún papel. El escenario más probable es que el primer vórtice se nucle en un sitio de fijación particularmente fuerte en la muestra y luego se forme el grupo alrededor de este impulsado por la atracción mutua entre vórtices. La Figura 7a muestra los resultados de un estudio sistemático de la dependencia de la temperatura de este efecto hasta campos magnéticos aplicados mucho más grandes. La Figura 7b traza la 'rugosidad' rms de los mapas de campo magnético en función del campo aplicado a tres temperaturas diferentes. Para todos los campos, excepto los más bajos, donde solo hay unos pocos vórtices, un valor alto de ΔBrms indica una fuerte agrupación de vórtices, y vemos que esto se suprime abruptamente por encima de un campo aplicado característico dependiente de la temperatura. Si nos centramos en los puntos donde ΔBrms(B) tiene su pendiente más pronunciada, este comportamiento es cualitativamente muy similar a la dependencia del campo de la fracción que contiene el flujo de la muestra inferida de las mediciones de rotación de espín de muones en referencia29. Si comparamos los valores de campo y temperatura donde ΔBrms cae al 50% de su valor pico (~24 G a 0,3 K, ~15 G a 0,6 K y ~10 G a 0,9 K) con los puntos donde la fracción de vórtice que contiene Las regiones en la Fig. 3 de referencia29 son del 50%, estas exhiben una tendencia muy similar, aunque nuestros valores umbral de campo SHM son sustancialmente más bajos que los µSR por un factor de aproximadamente tres.

Imágenes SHM (14 µm × 14 µm) capturadas después de enfriar el campo a 300 mK en el campo aplicado indicado en una región sin patrón de la muestra.

(a) Imágenes SHM (14 µm × 14 µm) capturadas en una región sin patrón de la muestra después del enfriamiento en campo a 0,3 K (fila superior), 0,6 K (fila central) y 0,9 K (fila inferior) en el campo magnético aplicado indicado. campos. (b) 'rugosidad' del campo magnético RMS en función del campo de enfriamiento y la temperatura de medición.

La tendencia a la agrupación también se observa claramente en las estructuras de vórtices que se forman dentro de las propias estructuras de la mesa, como se ilustra en la Fig. 8. Las imágenes de las Fig. 8a-c muestran vórtices en la mesa cuadrada de 0° después del enfriamiento del campo a 0,3 K en campos aplicados cada vez más altos. . Después de que los dos primeros vórtices se nuclean en − 2,25 Oe, está claro que las distribuciones se agrupan fuertemente, particularmente en − 3,75 Oe. Las Figuras 8d-f muestran la misma estructura de mesa después del enfriamiento en campo a 0,3 K en − 4,25 Oe a medida que la temperatura aumenta a 1,3 K y 1,4 K. El estado de baja temperatura está muy agrupado, pero la distribución del vórtice se vuelve mucho más diluida a 1,3 K, con evidencia clara de una estructura reticular de vórtice cuadrado bastante bien ordenada a 1,4 K con uno de los vectores reticulares paralelo al eje b cristalino subyacente. La Figura 8g-i muestra un estudio similar de la dependencia de la temperatura de la mesa cuadrada de 45 ° después del enfriamiento en campo a 0,3 K a − 4,25 Oe. Nuevamente, el estado agrupado a baja temperatura se vuelve mucho más ordenado a altas temperaturas con una dirección de cadena de vórtice predominante paralela al eje b cristalino. Sin embargo, hay poca evidencia de una red de vórtice cuadrada en la imagen de 1,4 K (Fig. 8i), probablemente porque ha sido desestabilizada por la interacción con las corrientes de protección que fluyen en los bordes de la mesa que en este caso no son paralelas a la vectores de celosía de vórtice.

Imágenes SHM (14 µm × 14 µm) de (a)–(f) una mesa cuadrada de 0° y (g)–(i) una mesa cuadrada de 45° (fila inferior) después del enfriamiento del campo en los distintos campos enumerados hasta el nivel indicado temperaturas.

Finalmente, hemos ajustado el perfil de un vórtice bien aislado en una región sin patrón de la muestra con un campo magnético aplicado muy bajo. La Figura 9 muestra un perfil a través del vórtice medido en T = 0,28 K después del enfriamiento en campo en H = 0,8 Oe. También se muestra un ajuste al escaneo lineal T = 0,28 K basado en el modelo variacional de Clem31 modificado para tener en cuenta los efectos de detección de superficie utilizando un enfoque debido a Kirtley et al.15 y asumiendo una longitud de coherencia variacional ξv(0) = 66 nm, λ (0) = 167 nm, y un ancho de sonda Hall activo, w, de 500 nm. En la práctica, el ancho de la sonda Hall electrónica activa se reduce de su ancho geométrico de 800 nm debido al agotamiento de los portadores en las paredes laterales en las superficies grabadas.

donde z es la altura de escaneo del sensor sobre la superficie del superconductor que se ha tratado aquí como un parámetro de ajuste y se ha encontrado que es 1,23 ± 0,01 μm. El modelo Clem modificado parece proporcionar una descripción bastante buena de los perfiles de campo medidos, aunque la altura de escaneo ajustada es significativamente mayor de lo que cabría esperar según la geometría del sensor (normalmente 0,5 µm para un ángulo de inclinación de 1°). Este parámetro normalmente se establece mediante la separación espacial entre la punta STM y la cruz Hall activa en el chip del sensor, y el ángulo de inclinación entre el plano del sensor y la superficie de la muestra, lo que sugiere un ángulo de inclinación inviable. Se ha observado un nivel similar de ampliación inexplicable de los vórtices en mediciones anteriores de SHM32 y posiblemente podría estar relacionado con alguna forma de dispersión de la superficie o ampliación del movimiento debido a las fluctuaciones de los vórtices alrededor de sus sitios de fijación. La ecuación (1) supone que todos los vórtices contienen un único cuanto de flujo y nuestras mediciones cuantitativas de barrido Hall nos permiten probar esta suposición. Aunque existen algunos problemas numéricos asociados con la integración del flujo cuando dos o más vórtices están muy juntos, estamos satisfechos de que todas las imágenes son totalmente consistentes con vórtices cuánticos individuales.

Perfil de vórtice medido en T = 0,28 K (línea continua) y ajuste a un modelo de Clem modificado (círculos). El perfil se midió a lo largo de la línea indicada en la imagen T = 0,28 K SHM (14 µm × 14 µm) que se muestra en el recuadro.

Como también se observó en nuestro trabajo anterior sobre discos mesoscópicos17, grabar mesas en la superficie de un monocristal de Sr2RuO4 de alta calidad tiene un profundo impacto en las estructuras de vórtice nucleante. En campos muy bajos (cf. Fig. 3a), las fuertes corrientes de borde protegen las mesas e impiden la penetración de los vórtices en ellas, lo que obliga a los vórtices a ocupar sitios de fijación justo fuera de los bordes de las mesas. Al penetrar en campos más altos, el primer vórtice se mueve hacia el centro de la mesa impulsado por corrientes de protección que fluyen alrededor del perímetro, pero su ubicación exacta está fuertemente influenciada por interacciones con vórtices fijados justo fuera de la mesa. La naturaleza estadística de la nucleación de vórtices limita nuestra capacidad de ajustar el campo aplicado para obtener imágenes "nulas" perfectas que estén completamente libres de vórtices. Sin embargo, la naturaleza local de los campos dispersos de vórtices hace que sea trivial distinguirlos de los campos que surgen debido a corrientes de borde espontáneas. El análisis se complica aún más por la necesidad de compensar las imágenes por los efectos de activación que surgen de la muy fuerte topografía de la superficie. Sin embargo, no encontramos evidencia creíble de corrientes espontáneas cerca de los bordes de la mesa (o debido a las paredes del dominio quiral) que puedan atribuirse a un parámetro de orden quiral dentro del piso de ruido experimental de ± 25 mG de este experimento. Esto es aproximadamente un orden de magnitud menor que las estimaciones del campo de borde basadas en el enfoque de Bluhm22 (cf. recuadro de la Fig. 5) utilizando su conjunto de parámetros que se estimó a partir de ajustes a los resultados numéricos de referencia23.

Los experimentos de imágenes en regiones sin patrones de la muestra de monocristal muestran claramente evidencia de un componente atractivo de largo alcance en la interacción vórtice-vórtice que conduce a la agrupación de vórtices. Además, encontramos que se forman patrones de grupos de vórtices cualitativamente diferentes después de diferentes ciclos de enfriamiento en el mismo campo magnético, lo que indica que esto no está simplemente relacionado con la presencia de algunos sitios de fijación muy fuertes en la muestra. El comportamiento de campo alto en función de la temperatura que se muestra en la Fig. 7 recuerda mucho a experimentos previos de μSR que observaron un aumento dramático en la fracción de Meissner libre de vórtices a bajas temperaturas debido a una agrupación de vórtices pronunciada, algo que se atribuyó tentativamente a una atracción de vórtices de largo alcance derivada de efectos multibanda29. Observamos que el lugar de los puntos de campo/temperatura donde ΔBrms cae al 50% de su valor máximo en la Fig. 7b es cualitativamente muy similar a la línea de fracción que contiene el vórtice del 50% en la Fig. 3 de referencia29. Es probable que el factor aproximado de diferencia de 3 en los campos de umbral medidos sea una consecuencia de los muy diferentes tipos de experimentos utilizados. El experimento µSR es una sonda masiva y los datos se han promediado en conjunto sobre un mosaico de muchos cristales individuales, mientras que SHM es una sonda de superficie que solo captura datos de una región muy pequeña de ~ 14 µm × 14 µm cerca del centro de la muestra. También se observan efectos similares de agrupación de vórtices dentro de las estructuras de mesa a bajas temperaturas, como se muestra en la Fig. 8 para geometrías cuadradas de 0° y 45°. Al igual que en las regiones sin patrón, la agrupación se suprime fuertemente a temperaturas más altas (ver imágenes a 1,3 K y 1,4 K), cuando los vórtices se extienden para ocupar la mayor parte de la huella de la mesa. Para el cuadrado de 0° también hay una clara tendencia de que los vórtices se ordenen en una red cuadrada a 1,4 K con uno de los vectores de la red dirigido a lo largo del eje b cristalográfico, algo que probablemente se ve reforzado por interacciones con corrientes de protección que fluyen alrededor del perímetro. de la mesa. La muestra cuadrada de 45° también parece mostrar cadenas de vórtices pronunciadas que se forman cerca de la dirección del eje b a altas temperaturas, pero en este caso, no hay evidencia clara del ordenamiento de la red cuadrada, probablemente porque las interacciones con las corrientes de protección en el perímetro tienden a desestabilizarlo en esta geometría. Estas observaciones son totalmente consistentes con los resultados de estudios previos de SHM de vórtices en un monocristal de Sr2RuO4 sin patrón donde se observó una transición estructural impulsada por el campo y la temperatura desde una red triangular en campo y temperatura bajos a una red cuadrada en campo y temperatura altos32 . Esto se interpretó en términos de un modelo desarrollado por Heeb y Agterberg33, quienes investigaron la estructura del vórtice del estado fundamental en Sr2RuO4 en función de la anisotropía de la superficie de Fermi y aplicaron el campo utilizando la teoría extendida de Londres para un parámetro de orden de onda p de dos componentes. Predijeron una transición continua impulsada por el campo triangular → rectangular → cuadrado, consistente con nuestras observaciones.

Se han fresado mesas con formas geométricas, cuyos lados están cuidadosamente alineados con respecto a los ejes cristalográficos subyacentes, en la superficie ab de monocristales de Sr2RuO4 de alta calidad para probar teorías recientes sobre la dirección del flujo de corriente de borde espontáneo en función de la orientación de las facetas. y relleno de banda18. Independientemente de la forma u orientación de las mesas, el escaneo de imágenes de Hall no revela evidencia creíble de señales magnéticas espontáneas en los bordes de estas estructuras por encima del umbral de ruido experimental de ± 25 mG, lo que coloca un límite superior de ≈ 10% de las predicciones teóricas. Además, no observamos señales magnéticas en otras partes de la muestra que puedan atribuirse a corrientes espontáneas en las paredes del dominio quiral. Las mediciones en regiones sin patrón de la muestra revelan una fuerte evidencia de agrupación de vórtices a temperaturas y campos magnéticos aplicados bajos, lo que indica un componente atractivo de largo alcance para la interacción vórtice-vórtice. A medida que aumenta el campo, vemos una transición razonablemente abrupta, dependiente de la temperatura, hacia patrones de vórtice mucho más homogéneos. Este comportamiento es consistente con el escenario semi-Meissner establecido según el cual la nucleación de grupos de vórtices surge de la naturaleza multibanda de la superconductividad. En un régimen con múltiples longitudes de coherencia que surgen de bandas activas y pasivas, los cálculos30 han demostrado que puede aparecer una interacción atractiva entre vórtices por debajo de Tc, lo que conduce a una distancia entre vórtices energéticamente preferida que es considerablemente menor que la separación de equilibrio que se esperaría para interacciones estrictamente repulsivas. La agrupación de vórtices también es claramente visible a bajas temperaturas dentro de las propias mesas modeladas, con evidencia de la formación de una red de vórtice cuadrada a temperaturas más altas, con uno de los vectores de la red dirigido a lo largo del eje b cristalino. Si bien la aparente ausencia de corrientes de borde espontáneas tiende a confirmar la opinión actual de que el Sr2RuO4 no es un superconductor quiral de onda p, la observación de la agrupación de vórtices en campos y temperaturas bajos, así como la transición a una red de vórtices cuadrada, representan a la vez un impulso y un desafío para el desarrollo de modelos realistas de superconductividad en este notable material.

Los datos que respaldan los hallazgos de este estudio están disponibles abiertamente en el Archivo de datos de investigación de la Universidad de Bath en https://doi.org/10.15125/BATH-01304.

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Este trabajo fue apoyado por el Consejo de Investigación en Ingeniería y Ciencias Físicas (EPSRC) del Reino Unido con la subvención número EP/J010626/1.

Departamento de Física, Universidad de Bath, Claverton Down, Bath, BA2 7AY, Reino Unido

PJ Curran y SJ Bending

Facultad de Química, Universidad de St. Andrews, St. Andrews, KY16 9ST, Reino Unido

COMO Gibbs

Escuela de Física y Astronomía, Universidad de St. Andrews, St. Andrews, KY16 9SS, Reino Unido

AP Mackenzie

Instituto Max-Planck de Física Química de Sólidos, 01187, Dresde, Alemania

AP Mackenzie

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PJC y SJB concibieron el experimento, ASG y APM produjeron las muestras, PJC realizó el modelado de muestras y realizó los experimentos. PJC y SJB analizaron los resultados y redactaron el manuscrito original. Todos los autores revisaron y modificaron el manuscrito final.

Correspondencia a SJ Bending.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Curran, PJ, Bending, SJ, Gibbs, AS et al. La búsqueda de corrientes de borde espontáneas en estructuras de mesa de Sr2RuO4 con formas geométricas controladas. Representante científico 13, 12652 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-39590-9

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Recibido: 05 de mayo de 2023

Aceptado: 27 de julio de 2023

Publicado: 04 de agosto de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-39590-9

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